CsPb2Br5单晶的制备及体系掺杂实现研究文献综述

 2022-09-21 10:41:58

  1. 文献综述（或调研报告）：

铯-铅-卤化物(Cs-Pb-Br)材料具有发光效率高、生产方便、可调性好等优点，有望成为新一代低成本可见发光二极管的候选材料。组成体系的Cs-Pb-Br族由于其不同的配位结构的相具有相似的形成能(FES)1-4。在合成条件不充分的情况下，多相共存(Mpc)包括CsPbBr3, Cs4PbBr65和CsPb2Br56通常是无法避免的。多相共存系统的简单光谱特性不能完全揭示其发光机理。因此，目前对Cs-Pb-Br材料发光机理的认识还存在很大的矛盾。一些研究人员坚持认为，在X射线衍射分析确定的合成CsPb2Br5样品中，观察到的微小圆盘的绿色激光,CsPb2Br5的电子伏带隙为2.4电子伏，但没有令人信服的证据来确定CsPb2Br5中的单个微小圆盘6-7；其他研究人员坚持认为，他们的合成尺寸的CsPb2Br5纳米片是不发光的，有2.979电子伏带隙8。显然，这些争论阻碍了我们寻找适合CsPb2Br5应用的真正合适的光电子领域。

众所周知，获得纯净的高结晶度材料是鉴定材料基本性能的关键6-9。如上所述，对于具有类似形成能的Cs–Pb–Br材料，多相共存在正常非平衡热力学条件下是不可避免的。因此，建立平衡热力学系统，选择生长纯相CsPb2Br5单晶（SC），是识别基本性质的唯一途径。

为了建立一个平衡热力学系统，我们引入了浓氢溴酸来生长一个纯相和高结晶度的CsPb2Br5晶体。我们的设计理念可以简单地描述为：一方面，Br-与Pb2 离子（形成络合离子）之间的强相互作用极大地增加了Pb的浓度，导致了CsPb2Br5的再结晶-溶解平衡。另一方面，H 离子的半径比Cs 和Pb2 离子的半径小得多，阻止了H 离子参与晶格排列，形成异质相。

从上述热力学平衡体系中，成功地获得了纯相CsPb2Br5块体单晶。与最近发表的CsPb2Br5SC（结晶需要5周）相比10,11，我们使用的方法使晶体生长更快，我们的晶体尺寸更大，结晶质量更高。此外，我们首次成功地获得了厚度仅为160纳米的薄的CsPb2Br5片状晶体，以及面积为数十平方微米，支持CsPb2Br5作为下一个二维（2D）材料的应用。

光学特性显示CsPb2Br5具有3.8eV宽的带隙。用CsPb2Br5单晶制作的光电探测器具有高灵敏度和对紫外线的快速响应。通过理论计算分析，我们得出结论：CsPb2Br5的宽带隙源于其层状结构（每个相邻的Pb2Br5层沿C轴由一个Cs层隔开）和短的Pb-Br键。

结果与讨论

PbBr2不溶于水，但铅和过量的Br可形成PbBrn2-n的水溶性络合物离子（其中n为整数，n ge;3）。因此，我们在这里使用了浓氢溴酸（HBr aq. 48%）溶解PbBr2。通过缓慢冷却含有Cs 、PbBrn2-n（其中nCs/nPb = 1/2）和过量Br-离子的溶液，在以下溶解-结晶平衡下获得CsPb2Br5大块单晶：

当使用缓慢冷却速度时，获得5*5 mm2大面积大块CsPb2Br5薄片（图1a）。这种大面积晶体的厚度仅为104mm，表明CsPb2Br5具有很强的生长各向异性。这些高质量的CsPb2Br5块体晶体有利于获得令人信服的实验数据，以澄清对CsPb2Br5的争议。

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