文 献 综 述
1.1 研究背景
空气是人类生存和发展必不可少的环境要素之一。随着现代工业的发展、城市人口的增长以及化石燃料的燃烧，空气被各种有害物质污染，直接或间接地影响了人们的健康。据《2018年全球空气状况》报导，空气污染已经成为吸烟、饮食和肥胖症之外的世界第四大死亡原因[1]。其中，由于人们生活水平的提高，居住环境密闭性、装饰化而产生的室内空气污染普遍出现。室内空气污染物主要分为两类：气态污染物和颗粒态污染物。甲醛（HCHO）作为一种挥发性有机物（VOCs），因其来源广泛、释放周期长、致癌等特性而成为室内空气中的主要污染物之一。
1.2 甲醛的来源与危害
常温下，甲醛是一种无色透明的气体，具有刺激性气味，极易溶于水，易溶于醇、丙酮和苯等有机溶剂。甲醛具有很高的毒性，已被世界卫生组织（WHO）认定为致癌和致畸形物质。《室内空气质量标准》（GB/T 18883-2002）[2]规定室内空气中甲醛浓度的1小时均值不得超过0.10 mg/m3，长期暴露于低浓度甲醛中可引起慢性呼吸道疾病、基因突变、白血病[3]，甚至死亡[4]。甲醛来源广泛，常见于建筑和装修材料，例如装修材料中的人造板[5]，装饰过程中的醛类涂料以及含脲醛树脂的隔热材料[6]等。此外，生物质及化石燃料的燃烧、汽车粘合剂、工业生产等也会产生甲醛。随着经济的快速发展，人民生活水平不断提高，室内甲醛污染问题变得日益突出。
1.3 室内甲醛的治理方法简述
治理室内空气中的甲醛的主要方法有污染源头控制、通风换气和末端治理[7]。污染源头控制指通过使用绿色环保的建筑材料和装饰材料，减少甲醛的产生和释放。由于这种方法成本较高，实际应用受到限制。通风换气主要指自然通风和机械通风。这种方法操作简单且经济有效，但具有一定的局限性。例如在空气质量较差的地区或对于结构较为特殊的房屋，通风换气会受到限制。末端治理指通过物理、化学、生物等方法，降低室内空气中的甲醛浓度。室内空气末端治理的方法主要有生物法、吸附法、等离子体技术和催化氧化法等。其中，催化氧化法是利用催化剂活化空气中的氧气氧化甲醛等有机污染物，最终转化为无毒无害的H2O和CO2的技术，这种方法节约能耗、无二次污染、使用和维护方便，具有广阔的应用前景。
1.4 甲醛催化氧化的研究进展
催化剂的选择是影响催化氧化效果的一个重要因素，常用的多相催化氧化甲醛催化剂可分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂。贵金属催化剂通常为载体负载贵金属型，即在拥有大的比表面积的载体上高度分散地负载少量的贵金属，从而达到更好的催化活性。贵金属催化剂的催化性能优异，具有优良的活性、选择性和稳定性，但由于贵金属价格昂贵且资源稀缺，贵金属催化剂难以被大规模应用[8]。与此相对的是，非贵金属催化剂虽然价格低廉，原料较为易得，但大多数非贵金属催化剂的催化活性不太理想。在非贵金属催化剂中，氧化锰基催化剂种类繁多，并表现出更好的催化活性。Sekine等[9]研究了多种金属氧化物（WO3、CuO、Ag2O、PdO、CoO、TiO2、Mn3O4、La2O3、ZnO、V2O5、MnO2、Fe2O3、CeO2等）在室温下对甲醛的催化效果，发现在MnO2、Mn3O4、Fe2O3和CeO2上可以检测到甲醛被氧化产物CO2的生成，且得出了MnO2对甲醛的去除效果要比其他非贵金属氧化物更好的结论；Luo等[10]采用回流法制备出了氧化锰八面体分子筛（OMS-2），发现其催化氧化苯的活性要高于层状水钠锰矿（OL-1）和贵金属负载的Pt/Al2O3催化剂；本课题组[11]通过冰模板法制备出的具有三维框架结构的二氧化锰（3D-MnO2），可在室温下持续稳定地催化氧化甲醛，其催化性能甚至可以媲美一些贵金属催化剂。
非贵金属催化剂中，过渡金属氧化物由于独特的d轨道容易实现外层电子的能级跃迁，表现出优良的氧化还原性。其中，锰的氧化物具有低挥发性、低毒性、价格低廉和催化性能优异等优点，并能够形成一系列不同的晶型结构，例如alpha;-MnO2、beta;-MnO2、gamma;-MnO2、delta;-MnO2、alpha;-Mn2O3、gamma;-Mn2O3、alpha;-Mn3O4等[7]。众所周知，催化剂的催化活性与材料的形貌结构关系匪浅，合成具有新形貌、高比表面积和多孔结构的氧化锰材料已成为一个研究热点。Zhou等[12]提出了一种用水热合成法制备“花”型MnO2粒子的方法，并发现制备出的产品的形貌结构取决于反应温度、反应时间、pH值和阴离子种类等反应条件；Iyer等[13]分别制备出了无定形锰氧化合物（AMO）、隐钾锰矿（OMS-2）和水钠锰矿（OL-1），发现AMO具有更高的水氧化活性，且能在反应后再生；Chen等[14]合成了三种具有不同尺寸的孔道结构的锰氧化物，发现决定三者催化活性的根本因素不是比表面积、锰的氧化态或氧化还原性质，而是孔道结构的差异。
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