无定型的氢氧化锰纳米片的合成及电化学固氮性能
摘要：Haber - Bosch催化氮气分子(N2)和H2反应生成氨气(NH3)需要在需要高温、高压等苛刻条件，并且能源利用率低。其中，合成氨工业中需要的氢气来源于水煤气重整，也需要消耗大量的能源，巨大的能量消耗带来了非常严重的环境污染，而本项目所采用的电化学固氮法与哈伯法相比，它是在常温常压下进行，电极表面可以提供很多高活性电子，有效提高固氮反应的速率。而且，电化学固氮反应中的氢来源于水电解液中的质子，避免了使用氢气作为氢源，能量利用效率更高且安全。基于电化学固氮机理，电化学固氮目前也存在非极性N2难以在催化剂表面吸附和氮气还原反应法拉第效率低的难题。
关键词：固氮；电催化；产氨效率；法拉第效率
一、文献综述
1.化学固氮的重要意义
氮气分子(N2)还原为氨(NH3)在现代社会中起着至关重要的作用，因为氨是生产化肥的原料，也是高分子材料和药物的含氮前体。除此之外，氨也被认为是理想的储氢载体，它含有17.6w%的氢，氨的储存方式相对容易，一个大气压下(1atm=101325 Pa)液态氨沸点为一33.30C，常温下于9个大气压即可液化，可燃性范围较窄，容易储存和运输。[1]与此同时，全球面临温室效应，化石燃料日益枯竭，而氨气的燃烧不会产生CO2等温室气体，被认为是下一代的清洁能源。化学固氮指的是将氮气通过化学还原的方法合成氨气进而得到一系列下游含氮产品。目前固氮主要以三种不同的方式发生:(i)通过地球化学过程，如闪电；(ii)生物学上通过酶的作用，固氮酶和(iii)工业上通过Haber - Bosch过程。而化学固氮指的是将氮气通过化学还原的方法合成氨气进而得到一系列下游含氮产品。化学固氮的方法包括热催化，光催化，电催化固氮等（图1）。现在，工业上广泛采用的固氮方法是哈伯法，以铁触媒作为催化剂在高温（500 ℃左右）、高压（10 MPa-30 MPa）下催化N2和H2反应生成氨气[2-4]。由于哈伯法合成氨需要高温高压等苛刻条件，其中，合成氨工业中需要的氢气来源于水煤气重整，也需要消耗大量的能源，还导致每年释放超过4.5亿公吨二氧化碳，因此合成氨工业是一类高耗能产业，根据统计，合成氨工业每年消耗的能源占全球能源总消耗量的2%-3%左右[5]；此外，全球对化肥的需求量巨大，巨大的能量消耗带来了非常严重的环境污染。因此，开发一种可替代的、可持续的，能够利用可再生资源而不是化石燃料的环境友好、高效的合成氨新方法是解决能源危机和环境污染的一条关键途径。
图1.大气中的氮循环示意图。
2.多相催化剂上化学固氮两大机理
在非均质表面上，N2还原成NH3可以通过两大类机理进行:缔合和解离[6]（见图2)。在解离机理中，Nequiv;N键在任何氢化发生之前被破坏，在表面留下单个N原子，它们独立地转化为NH3。目前的证据表明，Haber-Bosch 工艺是通过解离机制进行的。
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