合金纳米粒子与半导体ZnO的制备及表面增强拉曼散射的研究
1.研究背景
光散射，是一种常见的现象，一般分为两种，弹性散射和非弹性散射。前者的散射和和入射光频率一样；后者即拉曼散射，其散射光的频率会发生改变，拉曼散射是光与物质相互作用的一种形式，其实质则是光子和散射物质中的分子间发生了非弹性碰撞。拉曼光谱与红外光谱一样，均属于分子振动光谱，从而可以反映分子的特征结构。红外光谱的强度正比于原子通过其平衡位置的偶极距变化，而拉曼光谱的强度则正比于原子通过其平衡位置的极化率变化。拉曼光谱于1928年由印度科学家C. V. Raman发现，他以汞灯、菱镜和照相底板作实验工具，通过照射液态苯，发现并首次研究了非弹性散射，并于1930年获得诺贝尔物理学奖，此后正式称这种非弹性散射为拉曼散射，从而证明了1923年德国物理学家A.斯梅卡尔从理论上对频率发生改变的散射即拉曼散射的预测。
1934年，G.Placzek创立了拉曼散射的极化率理论，并叙述了其广阔的发展前景。随后以拉曼效应为理论基础，逐渐建立了拉曼光谱分析法。拉曼光谱使用激光作为光源，在研究高比表面积和低透射率的粗糙或多孔电极体系方面比红外光谱更具优势，但是其谱线的强度弱，所需的摄谱时间长，样品用量大，对样品的纯度要求高，对杂散光的屏蔽要求也相当严格，特别是在电化学领域的研究中表现得最为突出。典型的电化学体系一般是由固液两个凝聚相组成，表面单分子层吸附物种的信号却很容易被液相里的大量相同物种的信号所掩盖，使得拉曼光谱的发展长期受到限制。
1974年，英国的Fleischmann研究小组第一个发表了关于SERS的文章，他们使用电化学的方法，对光滑银电极表面进行粗糙化处理，使更多的吡啶分子吸附在银的表面，观测这些吡啶分子在不同电位下的拉曼光谱，结果发现这些吡啶分子显示出了很高质量的拉曼光谱，至此拉曼光谱开始逐渐运用于表面科学研究方面并为之奠定了实验基础。随后1977年，Jeamaire、Van Duyne等人重复了Fleischmann研究小组的实验，并通过计算比对了粗糙银电极表面吡啶分子的拉曼散射信号的增强情况，发现吸附在粗糙银表面上的每个吡啶分子的拉曼散射信号与溶液相中的吡啶的拉曼散射信号相比,增强了105-106倍，首次指出这是一种与粗糙表面相关的表面增强效应,称为SERS(Surface-Enhanced Raman Scattering )效应。由于该种方法能有效地避免溶液中其他物质的信号干扰,轻而易举地获取高质量的表面分子信号，极大程度的激发了人们对SERS兴趣。
自1974年发现SERS至今，已经有实验和理论研究对SERS的增强机理、实验技术以及应用方面进行了探究。
目前SERS的实验领域正在不断扩展，从探针分子到应用材料，从染料分子到荧光材料，从有机到无机，从液体到气体，从氨基酸、DNA、RNA到蛋白质，从单分子吸附到多分子竞争吸附，从水体系到非水体系，从C60、碳纳米管到富勒烯及其衍生物到各类薄膜材料等等,作为一种光谱技术, SERS现已成为灵敏度最高的研究界面效应的技术之一。
基于SERS效应以上特点及其广泛应用，人们提出了一些理论模型来解释这种SERS效应。该效应的理论解释目前主要分为电磁增强模型和化学增强模型两，其中前者主要包括表面等离子体共振模型、表面镜像场模型及天线共振子模型，后者主要包括电荷转移模型和吸附原子模型。化学增强理论中的活性模型认为并不是所有吸附在基体表面的分子都能产生SERS信号，只有某些吸附在表面活性位的分子才有SERS效应。因此活性基底的制备是十分重要的一个环节。
目前常用的活性基底材料主要为金属电极和纳米材料，其中金属电极是目前使用范围较广泛的SERS 活性基底。通过早期的研究，经过适当粗糙化的电极表面可以产生高效的SERS效应。目前金属电极表面粗糙化方法主要有电化学氧化还原处理、循环伏安、电化学阶跃电位和化学刻蚀等。由于各种金属的物理、化学性质有所区别，对不同金属表面进行不同方式的适当粗糙化处理后,其粗糙表面的SERS活性区别很多，因此要选择适当的金属电极和适当的表面粗糙化处理方法，其中金、银、铜和一系列纯过渡金属 (第 Ⅷ副族元素 ) 是目前使用较多的一类金属电极。
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