开题报告
一、拟研究问题：用简单方法制备普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜。
大自然是人类生产力和创造力的源泉，总是鼓励人们在科学技术领域取得突破。一个典型的例子是电鳗，它依靠细胞膜上的离子通道和离子泵，以化学浓度梯度的形式将吉布斯自由能转化为细胞内盐浓度的电能。生物离子通道通过控制信号分子、遗传物质、和能量在细胞或细胞器内外环境之间的传输行为，维持生物体的正常生理状态。在这些精巧的几何结构和组成结构的推动下，创造具有不对称孔径和表面电荷的人工纳米通道已成为研究离子输运性质和捕获盐度梯度能量的有前途的候选材料。离子通过具有独特长度尺度的受限纳米通道的输运，通常在1-100 nm范围内，与本体溶液有显著差异。强尺寸约束和表面电荷效应的结合，形成了离子选择性、离子整流和离子门控等独特的特性。基于这些特性，人工纳米通道在能量转换、海水淡化等领域取得了技术突破。例如，一种使用超薄独立式氮化碳膜的纳米流体装置已被成功开发出来，用于操纵离子传输和盐度梯度能量转换。在另一个例子中，设计了一种基于氮化碳纳米管的人工光驱动离子泵系统。利用该器件实现了有源传输和高效的光电能量转换。到目前为止，纳米流体能量传递系统已经取得了很大的进展。流体中存在的能源被认为是一种重要的能源来源，可以帮助解决能源短缺和环境污染等全球性问题。具有两种不同化学成分的纳米通道被称为混合纳米通道，可以很容易地赋予有效的离子转移特性，并投资于盐梯度发电的应用。目前已经合成了不同类型的杂化纳米通道用于能量收集，如两层超薄二氧化硅异孔膜、嵌段共聚物/聚对苯二甲酸乙二醇酯和介孔碳/Al2O3。这些不对称的异质性杂化极大地推动了纳米技术在化学、材料科学和生物科学中的应用。然而，由于制备工艺的复杂性和材料选择的限制，发展具有整流离子传输、水净化和能量转换功能的不对称杂化膜的简单制备方法仍然是非常需要的。本课题拟采用简单方法制备普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜。生物离子通道是一种膜蛋白，它可以在环境刺激下开启和关闭离子通道，调节离子运输和能量转换。生物离子通道的快速发展为开发人工纳米通道以模拟离子传输系统的结构和功能以及生物离子通道中的能量转换提供了启示。由于具有丰富的孔道，普鲁士蓝（PB）/PAA复合膜理论上可以模拟生物离子通道。
- 研究手段
- 普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜的制备方法
1.1电化学法
配制0.01moL/L的三氯化铁溶液和0.01moL/L亚铁氰化钾溶液，现配现用。利用阳极氧化法镀好氧化银电极。在电解池两侧分别滴加三氯化铁溶液和亚铁氰化钾溶液各2毫升，在三氯化铁溶液一侧放入正极电极，在亚铁氰化钾溶液一侧放入负极电极，电解池中间 放入垫片保护的新制PAA膜，用电化学工作站，设置电压为10伏特，时间为1800秒。通电结束后，拿出复合膜，烘干后，再次用电化学工作站在PAA一侧长普鲁士蓝1800秒。重复生长两次以上。
1.2两相合成法
经过预实验发现亚铁氰化钾能溶于乙酸乙酯。配制0.01moL/L的三氯化铁溶液和饱和亚铁氰化钾乙酸乙酯溶液。在电解池中间放入垫片保护的新制PAA膜，一侧电解池滴加2毫升三氯化铁溶液，另一侧滴加饱和亚铁氰化钾乙酸乙酯溶液2毫升，放置半小时后，取出PAA 膜烘干后重复生长2次以上。
2.关于普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜中离子的迁移的研究方法
为了研究制备的普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜的离子输运行为，选择NaCl作为测试电解质，因为Na 和Cl -的体积和离子迁移率非常相似,普鲁士蓝膜孔径小于水合离子半径较大的Na ，但大于水合离子半径较小的Cl-。使用自制的电化学装置，在不同电位偏压下，用两个Ag/AgCl电极测量NaCl电解质中的跨膜离子电流。可以预测到，当施加电压偏压时，会出现类似二极管的离子电流整流(ICR)行为。ICR是不对称生物和人工纳米通道的迷人特性之一，它是由阳离子和阴离子在不同电位极性下的不对称传输引起的。一般来说，在结构不对称、表面电荷分布不对称、浓度不对称或二者结合的破坏因素下，可以观察到ICR。此外，ICR的大小与非对称结构、表面电荷密度以及EDL的厚度有关。当电场从PB一侧施加到PAA一侧时，阳离子Na 从PB一侧驱动到PAA一侧，阴离子(Clminus;)从PAA一侧驱动到PB一侧。然而，由于PB中纳米通道的尺寸非常小且小于Na ，Na 排除在纳米通道之外。因此，复合膜的电导率仅由阴离子决定。为了保持通道内的电中性，由于Na 被排除在外，流经纳米通道的Cl-必须非常有限。因此，纳米通道内的离子被耗尽，导致电流降低。相比之下，当电场反向施加时，阴离子(Clminus;)从PB一侧驱动到PAA一侧，由于Cl-尺寸小于PB孔径，阴离子可以在PB中自由流动，而阳离子也能正常进入PAA通道内，在这种情况下，通道中有更多的离子“堆积”，电导率也相对较大，因而电流不会降低。本课题还需要考察普鲁士蓝在PAA上生长的不同时间，来找到比较合适生长的时间。在此条件下，MOFs在PAA上稳定生长，具有良好的ICR性能。同时需要研究复合膜的稳定性和重现性。
3.基于盐度梯度的能量转换来测试普鲁士蓝/PAA不对称离子通道复合膜的离子选择性
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