介孔复合金属氧化物的制备及在低碳脂肪
胺中的研究
摘要：本项目制备了一种具有优异催化性能的介孔复合金属氧化物，在非常温和的反应条件下，该介孔复合金属氧化物可以对腈类进行催化还原，形成与之相应的脂肪胺。另外，实验研究表明这种介孔复合金属氧化物在几次反应循环后依旧能够保持较高的形态以及催化活性，拥有良好的重复使用性。因此，这项工作为改善我国低碳脂肪胺的合成工艺提供了一种简便且极具前景的方法。
关键词：氢转移反应； 低碳脂肪胺； SBA-15； 介孔材料
一、文献综述
1.研究背景
低碳脂肪胺的形态为气体或易挥发的液体，气味类似于氨，具备良好的水溶性，并且还能够溶于部分有机溶液。依据在氮上的烃基取代物的数目，可将胺分为：伯胺、仲胺、叔胺以及季胺。低碳脂肪胺作为许多精细化学品（如药物，药物，染料，颜料和农用化学品）生产中的重要中间体和基石，在化工合成上具有非常极为广泛的应用。如甲胺可用于橡胶硫化促进剂、杀虫剂、表面活性剂、染料的合成中。乙胺可用于农药、燃料、表面活性剂、离子交换树脂、溶剂、润滑剂、冶金选矿剂、洗涤剂的生产中。丙胺可用作有机反应的溶剂等等。这表明，低碳脂肪胺产业的发展具有非常高的经济效益。
然而，找到简便价廉且原子效益高的方法来合成这些低碳脂肪胺是该领域中一直广为关注的一个热点课题。在传统工艺上，低碳脂肪胺主要通过醇（酮）催化胺化法进行合成，虽然这种合成方法的原料来源广，能够进行连续生产。但该方法由于各国所使用的催化剂不同，因此，不同国家之间利用该工艺所得到的产量也是不同的。迄今为止，虽然非贵金属如Ni和Co的催化剂在腈类的加氢或还原方面表现出了高效率[1-4]。但是，在用羰基化合物对胺进行催化烷基化时，Ni和Co催化剂对芳香仲胺的选择性通常较差（即主要产物为亚胺）[5,6]。为了增加催化剂的比表面积，提高这些材料的催化活性，对于过渡金属纳米粒子（纳米粒子）的研究显得极为关键。根据所查阅的资料来看，N掺杂的碳材料最近被证明是提高金属催化剂活性的优异载体[7,8]。尽管已经取得了一些成就，但如何使制备程序更加的简便化，寻找更加廉价的试剂和以及对于温和的反应条件制造用于加氢反应的高效过渡金属基催化剂仍然是非常具有挑战性的[9-11]。因此，通过简单的，成本效益高的策略对于过渡金属催化剂进行研究，使得该催化剂负载在具有高比表面积和孔隙率的N掺杂多孔碳材料上，并且拥有均匀分布的活性位点是本次课题研究的关键。
- 研究现状
2.1介孔材料的研究现状
根据国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)的规定，介孔材料是指孔径介于2-50 nm的一类多孔材料。介孔材料具有较高的比表面积、狭窄的孔径分布、孔径大小连续可调等特点，使其在催化、电极材料、光电器件、微电子技术、化学传感器、非线性光学材料等领域的应用数不胜数。因此介孔材料从它诞生一开始就吸引了国际上物理、化学、生物、材料及信息等多学科研究领域的广泛兴趣，已成为国际上跨多学科的热点前沿领域之一。
2.2 介孔材料的制备方法
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