光催化二氧化碳的研究进展
——金属-有机配体催化剂与硫化物光催化剂
摘要：二氧化碳的转化及资源利用是近年来的研究热点，而光催化转化二氧化碳具有高效性、低成本和无污染性等优点。在光催化反应中催化剂是反应能否发生的关键，其中金属-有机配体催化剂因其转化率高和原料易得到而备受青睐，本文将通过金属-有机配体催化剂以及硫化物光催化剂的种类对二氧化碳的光催化还原反应进行综述。
关键词：光催化； 催化剂； 二氧化碳；金属-有机配体催化剂；硫化物光催化剂
1. 背景介绍
近年来，由温室效应引起的气候变化已成为一个全球性的环境问题，严重影响了人们的生活质量。而对于温室效应的“引起者”二氧化碳也越来越引起人们的关注。传统将CO2转化为干冰的方式并不能彻底解决CO2的排放对自然界造成的危害，而现代将CO2催化转化不仅有利于消除温室效应，又能合成有机燃料或其他化工中间产物。解决这一问题提出的最有效手段是将CO2还原为甲酸、甲醛等有用的产物或者中间体。为了实现这一转化，人们进行了很多方面的研究，由于CO2分子十分稳定，且反应受热力学平衡的限制，故常规热表面催化反应很难以完成此类转化。而目前最有应用前景的是光催化转化，因为光不会造成环境污染。因此，光催化还原CO2合成化学品有很重要的意义。在光还原CO2的研究中，大部分的光催化反应都是集中在TiO2与其他金属或金属氧化物的耦合上或利用金属参杂。目前，用于光催化降解环境污染物的光催化剂多为半导体材料，如TiO2、ZnO、CdS、WO3、SnO2、Fe2O3等，这些半导体的催化剂不仅有着价格比较低廉的优点，而且其化学稳定性、紫外光光催化效率高等较多优点。然而，这几类催化剂所能吸收的光能仅仅局限于紫外光，而众所周知紫外光能量只占太阳光能量的5%，这也就意味着这类催化剂所能用到太阳能的很小一部分，其太阳能转换效率也就很低。也正是这个缺点，极大制约和限制了这类催化剂的实际应用。具有金属-有机配体催化剂和硫化物光催化剂在适当的条件下可很好的传递电子，或经光照激发出电子。并且这两类光催化剂相较于其他半导体催化剂来说具有很高的光敏性，在日光照射下有良好的光催化降解二氧化碳的效率。
1.金属-有机配体催化剂
金属-有机配体催化剂作为一种新型光催化剂，也是催化转化CO2的高效途径之一。早期，研究者们相继使用Re、Pd、Rh、Ir等贵重金属附载到有机物配体上作为催化剂，用于催化CO2为CO、CH3OH、CH4及HCHO等。在随后的工作中，研究者们发现Fe、Cu等非贵重金属的有机配体催化剂也能对CO2进行催化转化，并且用有机分子对这一系列的金属有机物骨架(MOFs)进行改性，更提高了CO2光催化效率[1]。本文根据有机物配体的种类将有机-金属配体催化剂大致分为金属-吡啶类、金属-卟啉类及金属-氮化碳类光催化剂。
1.1 金属-吡啶光催化剂
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