杂环光合成中可见光光催化的探索：反应设计及其他
摘要：可见光光催化由于其在有机合成中的广泛应用及其对可持续化学的意义，最近已受到化学家越来越多的关注。这种催化策略能够在温和、没有化学计量活化剂的条件下，生成各种活性物质。这些活性中间体的相互作用可以以可控的方式形成许多有用的键。本文综述了近年来光催化技术在合成各种具有重要综合和生物意义的杂环化合物方面的研究进展。为实现这一目标，肖文精研究小组所做的主要研究工作可分为四类：正式的环加成和环化反应，自由基介导的烯烃功能化/环化级联，N中心自由基的光催化生成和环化以及可见光诱导的杂环的光催化功能化双重催化。受叔胺在光氧化还原催化中作为还原性添加剂的广泛应用的启发，肖文精小组开发了一系列易于使用或合理设计的叔胺，它们在各种光催化形式的正式环加成和环化反应中均具有反应性位点，可有效利用各种氮杂环。利用各种光生自由基，他们进一步发展了一系列由自由基介导的烯烃功能化/环化级联反应，成功地组装了各种五元和六元杂环化合物。肖文精小组还首次实现了通过可见光-光催化氧化脱质子电子转移，将顽固的N-H键直接催化转化为中性的N-中心自由基。利用这一通用策略，他们设计了几种类型的不饱和腙的自由基环化反应，从而构建了具有良好收率和选择性的不同官能化的吡唑啉和吡啶衍生物。此外，肖文精小组已经证明，这种光催化可以作为一种温和且具有高度选择性的工具，直接功能化杂环化合物，因为其强大的能力，可以在温和的反应条件下可控地产生多种反应中间体。在光催化基本原理和光催化剂氧化还原特性的指导下，肖文精小组成功地将将光催化剂与钯，镍或胺结合使用，开发出了一系列双催化剂体系，从而实现了高效且选择性的偶联反应。此外，还发现了一个利用单一光催化剂的有趣的光串联催化系统，用于发展级联反应。值得注意的是，一些新开发的方法也已被成功地用于生物活性天然化合物和复杂分子的后期修饰，并作为天然产物正式合成的关键步骤。
这篇文章展示了肖文精研究小组最近在光催化系统和反应的设计、开发和应用方面所做贡献的全景和逻辑，不仅为有效合成杂环提供了方法，而且对探索新的光化学反应也提供了有益的见解。
关键词：可见光光催化；手性光催化剂；杂环化合物；
一、文献综述
引言
杂环化合物是最重要的一类结构支架，经常出现在具有生物活性的天然产物，合成农用化学品和药物中。[1]因此，针对杂环化合物合成的策略和化学反应的发展仍然是当代合成化学的一个主要焦点。从绿色或可持续化学的观点来看，催化为追求杂环化合物的理想化学合成提供了有力的手段。[2]人们已开发出大量基于各种金属络合物或有机催化剂的催化策略来组装多样的杂环化合物[3]。近年来，可见光光催化因其独特的活化方式和对持续化学的重要意义而日益受到合成界的关注[4]。与常规的热反应不同，光催化过程能够产生各种活性物质，通常在温和条件下无需化学计量的活化剂。对这些反应中间体的操纵可以以可预测和选择性的方式导致许多合成上有用的键形成。[5]随着光催化领域的发展，进一步了解光生反应中间体的基本机理和性质，有助于开发新的杂环合成反应。[6]
肖文精小组组积极参与了光催化系统的开发和应用，以及杂环化合物的合成和功能化的反应。[7]在本报告中，肖文精小组讨论了他们最近的探索，并分享了在研究过程中获得的见解。
Scheme1.Visible-Light-Photocatalytic Oxidative [3 2]Cycloaddition/ Aromatization Sequence
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