- 课题背景
含氮类化合物因其丰富的结构多样性和活性多样性而被广泛地应用于药物分子构建、天然活性产物的开发和化工生产等诸多领域。（图1）发展高效构建含氮类化合物新方法，探究新型含氮骨架的药用生物活性，分离和改造高生物活性的含氮类天然产物等研究方向一直是有机化学、药物化学、天然药物化学等领域的研究热点。通过过渡金属催化的烯烃芳基胺化反应能够实现通过一步反应同时引入芳基和含氮类官能团，现如今已成为构建含氮类化合物最有效的策略之一。
图1 含氮类天然产物及药物分子
烯烃异构化即金属迁移，其实质是过渡金属通过烷烃链上beta;氢消除和再插入的可逆过程实现双键反应位点转移的一类反应。基于此，上世纪八十年代以来，国内外诸多课题组发展了一系列具有独特反应位点，高区域选择性和化学选择性的烯烃转化新方法。其中，涉及过渡金属迁移的烯烃双官能团化反应弥补了传统方法中只能原位成键的不足，为该领域有机合成方法学研究开辟了新的道路。（图2）
图2 过渡金属催化烯烃双官能团化反应模型
图3 过渡金属催化烯烃的芳基胺化反应模型
非活化位点的直接官能团化反应一直以来都是有机化学重要的挑战，如何对活化位点进行远程官能团化是有机化学家们近二十年研究的重点。金属迁移化学的出现，为传统化学只能在原位活性位点成键做了充分的补充。在该领域中，Sigman[1], Marek[2], Martin[3], Mazet[4], Zhu[5], Shi[6], Baudoin[7], Yin[8], Kochi[9], Nishimura[10] 和Grotjahn[11]等课题组发展了一系列对诸如羰基化合物，吲哚等结构进行远程官能团化的反应，然而目前广泛报道这些远程分子修饰只能进行单官能团引进。为了解决上述难题, 科学家们将烯烃双官能团化与金属迁移策略相结合，对非传统烯烃双官能团化反应工作投入了大量的精力与研究。涉及金属迁移的烯烃双官能团化主要分为两类，即：1,1-和1,n-双官能团化反应。与只发生一步金属异构化来实现反应位点改变的1,1-双官能团化反应相比较，烯烃的远程1,n-双官能团化反应具有更加复杂的迁移环境和更远距离的迁移路线，因而目前为止仅有几例被报道。2018年，赵宇课题组以及Giri团队利用导向基策略来实现双官能团的引入，由于底物以及导向基导向能力的限制，目前为止只能实现非活化烯烃的1,3-双官能团化。因此，合理控制反应的化学选择性与区域选择性，开发高效的远程1,n-双官能团化模型具有重大意义。
- 要解决的问题
本课题计划通过金属钯迁移策略来完成烯烃的1,3-芳基胺化反应，并对反应最适条件和底物适用性进行探究。
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